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埋藏的单一过渡金属与相邻铝原子之间通过金属键合的电子相互作用可以得到很好的证明。
南开大学物理学院胡振鹏研究组受到铝基板退火时表面过渡金属物种消失的启发,进行了密度泛函(DFT)计算。一些d区金属被发现表现出自分散和下沉趋势,并且可以很好地稳定在单晶铝的亚表面区域。
由南开大学化学学院李兰东教授、胡振鹏教授和上海科技大学物质科学与技术学院杨帆教授领导的一项关于该主题的新研究发表在《国家科学评论》上。
根据他们的计算结果,李兰东和杨范开始通过扫描隧道显微镜(STM)寻找独特金属体系(M/Al)结构以及过渡金属与铝基体之间电子转移的确凿证据。
通常,我们发现钯和铑都以孤立的原子形式专门位于 Al(001) 和 Al(111) 单晶的亚表面区域,具有从钯或铑到相邻铝原子的明显电子转移。
研究团队随后对M/Al在乙炔半加氢和丙烯氢甲酰化等几个重要反应中的催化性能进行了DFT预测。他们发现钯和铑的固有催化特性可以传导到最外层的惰性铝层,从而产生催化活性的M/Al体系,尽管钯和铑原子完全埋在铝单晶内部并且无法接触到反应底物。
在理论预测和表面科学观察的指导下,该团队最终构建了真实的含有埋藏过渡金属中心的主族金属体系,在炔烃半加氢、烯烃氢甲酰化和铃木偶联反应中表现出了预期的催化性能。这些结果进一步证实了埋藏的过渡金属的催化性能可以转移到暴露的催化惰性主族金属上,即导电催化。
与传统的支撑系统相比,这一概念可以为传统活性中心提供有效的防护,防止导电层中毒或浸出。更重要的是,有人提出,当掩埋过渡金属穿过导电层时,其催化性能可以被精确调节或完全改变。
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