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光的吸收会引发许多自然和人工化学过程,例如植物的光合作用、人类视觉,甚至3D打印。到目前为止,在原子尺度上控制光驱动的化学反应似乎是不可能的,因为原子尺度上只涉及一个分子的特定部分。
我们的国际科学家团队通过利用金属尖端顶点的原子级体积中的光集中,找到了解决该问题的方法。我们能够诱导分子中两个氢原子的转换,这一过程称为互变异构,并通过将光照射到分子的不同部分来控制反应速率及其结果。
视觉始于吸收射入眼睛的光线的视网膜分子。从光子中收集的能量会在很短的时间内存储在分子中,并可用于引发化学反应,在本例中为异构化——原子和键构型的变化。
周围的化合物检测到视网膜形状的这种变化,从而导致一系列事件最终被我们的大脑检测到。其他光引发的化学反应在植物光合作用或半导体行业蚀刻和3D打印中使用的光聚合等机制中也很重要。
尽管光反应在自然和工业中都发挥着决定性作用,但在最基本的单位(即与光相互作用的单分子)中研究和控制这种化学转变是极其困难的。
在通常情况下,光会同时与许多分子相互作用,因为可见光子的波长(400-800nm)比通常的光学活性分子的尺寸(1-4nm)大两个数量级。典型的光学显微镜不足以在探测光与物质之间的相互作用时达到如此的精度。
克服这个问题并能够以亚纳米精度进行光化学反应是我们位于法国、捷克和德国的国际团队的目标。
我们通过使用非常锋利的扫描隧道显微镜(STM)尖端的能力来解决这个问题,该尖端只有一个原子,将激光集中到亚纳米尺度。这些金属尖端的作用与普通射频天线类似,只不过它们工作在电磁频谱的光频率下。
我们受益于这种效应,并用它来驱动光化学反应,我们不仅在单个分子上研究光化学反应,而且还在该分子的子部分上进行研究。通过移动STM尖端,我们可以精确地将亚纳米光点移动到分子上方的不同位置,并观察这如何影响反应速率。
这种精度是可能的,因为我们的STM在超高真空下工作,这使我们的系统不受任何污染,并且在非常低的温度(几乎-270°C)下工作,因此分子不会在表面上移动。
我们研究了一种称为互变异构的反应,这是异构化的一种特殊形式,其中氢原子改变其位置。在我们研究中使用的酞菁分子的核心中,两个氢同时互变异构(参见上图中的箭头)。
我们通过将尖端移动到分子的不同部分(参见动画)并改变用于照明的光的颜色来控制这些原子切换的频率。我们甚至可以检测酞菁发出的光,这使我们能够以原子级精度对分子进行光学成像,并了解有关互变异构机制的更多信息。
我们的原子级光化学方法在未来非常有前途。人们很容易想象使用这种策略来合成用其他方法无法获得的分子。这可以通过移动充当原子级光源的尖端来完成,例如,仅将选定的分子亚基一一光聚合。
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