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丙烯是最重要的石油化工原料之一,仅次于乙烯。为了满足不断增长的需求,迫切需要丙烯生产的替代技术,其中丙烷脱氢(PDH)被认为是最有前途的技术。
作为一种廉价且环境友好的候选材料,镍基催化剂在加氢、甲烷重整、电化学和光催化等各种催化应用中引起了研究人员的广泛兴趣。然而,对于镍在烷烃脱氢中的研究却很少。高温,可能是因为镍物质在严酷的反应过程中很容易被还原成金属镍纳米颗粒(NP),这可能导致深度脱氢和较差的选择性。
作为催化领域的新前沿,单原子催化剂(SAC)已广泛应用于各种催化反应,但其在轻质烃高温脱氢中的应用受到限制。在丙烷脱氢中,CH键活化对催化剂结构不敏感,但水解、异构化和焦化等不良副反应是典型的结构敏感反应,需要多个金属原子的参与。
因此,具有孤立分散的金属活性中心的SAC在抑制这些副反应方面具有明显的优势,成为烷烃催化脱氢的潜在候选者。
近日,中国科学院大连化学物理研究所乔波涛研究员团队证明,锐钛矿型TiO 2负载Ni单原子催化剂(Ni 1 /A-TiO 2)不仅表现出优异的本征活性,而且在 580 °C 的 PDH 反应中,丙烯的选择性比相应的镍纳米粒子 (NP) 催化剂 (Ni NP /A-TiO 2 ) 具有更好的稳定性。
Ni 1 /A-TiO 2的丙烯生成率为1.96 mol C3H6 ·gNi -1 ·h -1 ,是Ni NP /A-TiO 2样品(0.03 mol C3H6 ·gNi -1 ·)的65倍以上。h -1 )。
结合HAADT-STEM、原位CO-DRIFTS、原位XPS和XAS表征,他们证实Ni SAC主要包含以正Ni(II)价态单独分散在载体上的单个Ni原子,其中主要含有发挥作为活性中心而不是促进配位不饱和Ti离子位点的形成。
此外,由于在还原条件下Ni NPs和TiO 2载体之间存在强烈的金属-载体相互作用,Ni纳米颗粒位点被TiO x覆盖层(约2 nm厚)封装,因此表现出较低的初始丙烷转化率和较低的耐久性。该工作凸显了具有孤立活性位点的单原子催化剂在PDH反应中的优势,为未来SACs的制备和应用研究提供参考。
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