寻找捕获、储存和使用二氧化碳(CO2)的方法仍然是一个紧迫的全球问题。随着气温持续上升，阻止CO2进入大气有助于限制仍需要碳基燃料的地区的变暖。

在创造负担得起的、实用的碳捕获技术方面已经取得了重大进展。碳捕获液体，当大量存在时被称为溶剂，可以有效地从燃煤发电厂、造纸厂和其他排放源捕获CO2分子。然而，这些都是通过相同的基本化学原理发挥作用的，至少研究人员是这么假设的。

在《自然化学》发表的新研究中，科学家们惊讶地发现一种熟悉的溶剂比最初预期的更有前景。有关溶剂基础结构的新细节表明，该液体可以容纳的CO2量是之前认为的两倍。新揭示的结构也可能是创造一套碳基材料的关键，这些材料可以帮助将更多的CO2排除在大气中。

太平洋西北国家实验室(PNNL)团队几年前开发了这种溶剂，并在各种情况下对其进行了研究。该团队致力于降低溶剂的使用成本并提高其效率。去年，他们推出了迄今为止成本最低的碳捕获系统。正是在这项研究过程中，研究小组注意到了一些奇怪的事情。

“我们试图进行一种不同类型的高压气体分离，”PNNL化学家兼通讯作者DavidHeldebrant说。“我们看到溶液明显变稠，光谱中出现了一个新的峰，表明已经形成了新的东西。这完全出乎意料，我们知道我们必须弄清真相。”

Heldebrant联系了他在克劳德伯纳德里昂大学和德克萨斯大学埃尔帕索分校的合作者，以帮助理清结果背后的分子变化。

德克萨斯大学埃尔帕索分校教授JoseLeobardoBañuelos表示：“这项工作是一项真正的跨学科和协作工作。”“我们需要提出的问题不仅仅需要一种类型的专业知识。我们观察了溶剂暴露于CO2时的整体结构，发现秩序比我们预期的要多得多。”

这些分子似乎在应该配对的时候聚集在一起。但这些新的、整齐有序的结构意味着什么?

通过集群引发变革

当研究小组使用分析化学工具重新审视溶剂-CO2系统时，他们检测到了溶剂分子的自组装簇。起初，研究人员尝试仅使用两个溶剂分子将数据拟合到模型中。尽管他们一开始就抱有期望，但数据并不符合他们的预期。

当研究人员使用具有四种溶剂分子的模型时，结果就出来了。四组分簇实际上是团队所看到的溶剂的形式。柔性结构可以经历一系列的转变以容纳进入的CO2分子。CO2最终到达簇的核心，这里是活性位点袋的所在地，该活性位点袋可能类似于酶内部存在的活性位点袋。事实上，整个簇结构和相互作用似乎类似于蛋白质。

对溶剂和二氧化碳的测量表明存在一些意想不到的东西。图片来源：安德里亚·斯塔尔|西北太平洋国家实验室

活性位点结合袋是新观察到的化学反应的中心。通常，碳捕获系统与单个CO2分子一起工作，该分子结合并可能反应形成不同的物质。将一切都限制于涉及一种CO2的反应限制了碳转化的后续步骤。集群可以带来不同的东西。

研究小组最初发现的意想不到的峰值对应于包含两种不同CO2分子的新物种的形成。这些簇逐步吸收CO2，首先捕获并激活一个分子，然后是第二个分子。数据显示了协同效应——一个CO2分子的结合改变了第二个分子的结合方式。

“我们对这开辟的新溶剂设计可能性感到非常兴奋，”赫尔德布兰特说。“如果我们能找到方法来有意建立增强CO2结合的协作性，我们就可以改变碳捕获系统的运行方式。”

寻找新的反应性

一旦两个CO2分子都进入簇内部，它们就可以相互反应，产生不同的碳基分子，从而扩大捕获的CO2的潜在用途。

“我们在这里所做的是改变这个过程中的一个主要变量，”赫尔德布兰特说。“我们历来都是单独捕获每种CO2的。将两种CO2结合在一起可以帮助我们有效地将捕获系统的存储容量提高一倍。”

新连接的分子具有与CO2非常不同的特性。这改变了从溶剂中分离捕获的碳所需的化学反应。这些基于CO2的分子较大，代表了制造富含CO2的聚合物的第一步。

捕获的碳的一个长期存在的问题是如何处理它。虽然长期储存CO2是一种选择，但它带来了后勤方面的挑战，并且可能会增加本已昂贵的捕获过程的成本。寻找将捕获的CO2转化为具有经济价值的产品的方法可以帮助抵消捕获成本并为实现封闭碳循环迈出一步。

通过在初始捕获步骤中将两个CO2分子连接在一起，这项工作提出了一种实现碳转化和利用的新方法。研究人员可以有不同的选择来创造新的化学品，而不是从CO2开始。这为以前认为对于CO2转化不现实的不同类型的化学打开了大门。只有关注碳捕获背后的基础科学，这些潜在的后续步骤才有可能实现。

“部署碳捕获系统非常紧迫，”克劳德伯纳德里昂大学教授、该论文的共同通讯作者朱利安·勒克莱尔(JulienLeclaire)说。“由于这些过程的复杂性，我们并不总是探索这些过程的分子尺度细节。但有时我们可以找到将分子和大规模行为联系起来的见解。”

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