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由于工业废水的排放和农田肥料的过度使用,水中过量硝酸盐对人类生产力和生活的不利影响越来越受到关注。一个国际研究团队对有效去除硝酸盐的重大需求和挑战进行了深入研究。
一些技术已被用于去除水中的硝酸盐,如生物反硝化技术成熟、成本低廉且应用广泛。然而,生物过程通常是缓慢的,并且容易受到可变环境条件的影响,例如温度和碳供应的可用性。研究人员表示,电催化技术是一种很有前途的硝酸盐去除方法,因为它不需要化学品,不会产生污泥,而且该方法的实施也很方便。
目前用于电催化硝酸盐还原的大多数电极是在传质受到强烈限制的平行板反应器中实施的常规板阴极。因此,总的电催化硝酸盐还原率降低。先前已经报道了用于硝酸盐还原的新型反应性电化学膜(REM),但是这些拟议材料的合成过程复杂且制备成本高阻碍了REM的实际应用。
为了解决这些障碍,中央民族大学和武汉大学的研究人员制备了一种Pd-Cu改性碳纳米管膜,该膜采用电沉积法制备,并用于还原流通式电化学反应器中的硝酸盐。
在这项研究中,研究团队在聚偏二氟乙烯(PVDF)基板上制备了一种新型Pd-Cu改性碳纳米管膜阴极,以克服硝酸盐还原过程中的传质问题。
最初,为了确定流通模式下电催化硝酸盐还原的最佳电位,使用Pd-Cu改性CNT膜进行硝酸盐还原,电位范围为-2.0至-0.4V。该团队指出,最佳电位和持续时间根据不同溶液中CNT膜的线性扫描伏安法结果,Pd和Cu的共沉积分别为-0.7V和5分钟。
该团队研究的第二个问题是Pd-Cu摩尔比和电极电势对去除硝酸盐的影响。该团队指出,以1:1的Pd:Cu比例获得的膜表现出相对较高的硝酸盐去除效率和N2选择性。
在低于−1.2V的电位下,膜几乎完全还原了硝酸盐(~99%)。但是,就硝酸盐去除效率和产品选择性而言,-0.8V是硝酸盐还原的最佳电位。Pd:Cu=1:1膜在-0.8V下运行,硝酸盐去除效率为56.2%,N2选择性为23.8%。
团队调查的第三个问题是溶液条件的影响。他们指出,在酸性条件下硝酸盐去除率提高,而N2选择性降低。Cl-离子和溶解氧的浓度对硝酸盐还原几乎没有影响。
此外,为了说明流通操作对传质的影响,该团队评估了膜通量对硝酸盐还原的影响,并计算了不同膜通量下的传质速率常数。
他们指出,传质速率常数从膜通量为1L/(m2·h)时的1.14×10-3m/h大大提高了6.6倍至膜通量为8.71×10-3m/h15L/(m2·h),这导致硝酸盐去除率从13.6显着增加到133.5mg/(m2·h)。
本研究采用电沉积法成功制备了Pd-Cu修饰的CNT膜,并构建了流通式电催化体系以还原硝酸盐。该技术在有效还原硝酸盐方面具有广阔的应用前景,值得在实践中进一步改造。
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