研究小组对二氧化碳还原反应(CO2RR)过程中碳沉积对铜电极活性位点的中毒效应提出了新的认识。该研究发表在《精密化学》上。

铜(Cu)基催化剂是最有效的CO2RR电化学催化剂。然而，它们在高电流密度下的长期稳定性并不令人满意。Cu催化剂失活的原因是复杂的。人们广泛观察到积碳会导致催化剂严重失活。而电化学碳沉积在CO2RR领域的报道较少，这阻碍了铜基催化剂的改进。

基于此，研究人员利用原位光谱技术和痕量分析技术，证实了CO2RR过程中多晶铜箔上积碳的产生和覆盖是催化剂失活的直接原因，阐明了积碳与催化剂失活之间的内在联系。施加的电位。

电化学碳沉积以薄膜状形式存在于催化剂颗粒表面，其结构和成分与无定形碳相似。这种碳的导电性和传质能力较差，阻碍了CO2RR过程中反应气体和中间体的传递。

基于一系列受控实验结果，研究人员阐明了碳沉积的生成机制：在CO2RR过程中，关键中间体*CO与质子结合形成*COH中间体，*COH中间体进一步与质子结合，然后脱水形成吸附的*C。吸附的*C作为一般中间体，可以与*CH加氢生成CH4，也可以直接解吸形成沉积碳。

该研究团队由中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室高敏瑞教授领衔。

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