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固体氧化物电解池(SOEC)为将CO2直接转化为化学品提供了实用的解决方案;然而,深入了解CO2电解过程中钙钛矿阴极活性位点的动态重建机制仍然是一个巨大的挑战。
在吕厚福博士、王国雄教授和包新河教授(中国科学院大连化学物理研究所)领导的一项研究中,该团队确定了掺杂铱的Sr2Fe1.45Ir0.05Mo0.5O6-δ(SFIrM)钙钛矿在CO2电解过程中表现出动态电化学重建特征,在SFIrM表面上有大量高度分散的IrFe合金纳米粒子(NPs)外溶,这已通过原位电化学X射线衍射(XRD)、近-环境压力X射线光电子能谱(NAP-XPS)和X射线吸收光谱(XAS)。
在1.0V恒压模式下的电化学重构和活化过程中,持续约4000s,电流密度逐渐增加并最终接近稳态,电流密度在1.0V下持续约4000s。
溶解的IrFe合金NPs在SFIrM表面上显示出高分散性,平均直径约为1.0nm,密度高于80000μm-2。此外,随着施加电压的增加(恒定电压:1.2V,激活时间:250s以内),激活时间迅速减少,在CO2电解过程中,溶解的金属NPs具有相似的粒径和密度。
此外,采用原位NAP-XPS测量来监测它们在CO2电解过程中的催化过程,以揭示内在反应机制。在应用电化学极化后,一个更宽的峰出现在ca。C1s光谱中的290eV,这可归因于碳酸盐物质并且很可能对CO2电解具有决定性作用。
Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFM)阴极上碳酸盐物质的峰面积弱于SFIrM阴极上的峰面积。增强的碳酸盐中间物种信号证实,原位重建的IrFe@SFIrM界面促进了CO2的吸附和活化。因此,IrFe@SFIrM界面被提议作为致力于更高CO2的催化活性位点SFM
通过在空气中进行短暂的氧化处理,可以将最初溶解的IrFe合金NPs充分重新分散到更小的纳米团簇中。当再次打开施加电压时,IrFe合金NPs再生,并且可以进一步获得中间碳酸盐峰的出现。氧化再分散策略可以通过延迟颗粒聚集来有效提高稳定性。
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