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晶体中的原子形成一个规则的晶格,在晶格中它们可以从它们的平衡位置移动一小段距离。这种声子激发由量子态表示。声子态的叠加定义了所谓的声子波包,它与晶体中原子的集体相干振荡有关。
可以通过用飞秒光脉冲激发晶体来产生相干声子,并且可以通过从激发材料散射超短X射线脉冲来跟踪它们在空间和时间上的运动。散射X射线的模式可以直接了解原子的瞬时位置和原子之间的距离。一系列这样的模式提供了原子运动的“电影”。
相干声子的物理性质由晶体的对称性决定,它代表相同晶胞的周期性排列。弱光激发不会改变晶体的对称性。在这种情况下,所有晶胞中具有相同原子运动的相干声子被激发。相反,强光激发会破坏晶体的对称性,并使相邻晶胞中的原子发生不同的振荡。
虽然这种机制具有获取其他声子的潜力,但迄今为止尚未对其进行探索。
在PhysicalReviewB期刊中,柏林Max-Born研究所的研究人员与杜伊斯堡-埃森大学的研究人员合作,展示了一种激发和探测瞬时对称性破缺晶体中相干声子的新概念。这个概念的关键在于通过适当的光激发来降低晶体的对称性,正如原型结晶半金属铋(Bi)所显示的那样。
Bi中电子的超快中红外激发改变了空间电荷分布,因此瞬时降低了晶体对称性。在减少的对称性中,用于激发相干声子的新量子路径开辟了。对称性降低导致晶胞尺寸从具有两个Bi原子的红色框架加倍到具有四个Bi原子的蓝色框架。除了单向原子运动外,具有四个Bi原子的晶胞允许具有双向原子运动的相干声子波包。
通过飞秒X射线衍射直接探测瞬态晶体结构揭示了衍射强度的振荡,这种振荡在皮秒时间尺度上持续存在。振荡源于对称性降低的晶体中沿声子坐标的相干波包运动。
它们的2.6THz频率与声子的频率不同它们的2.6THz频率与低激发水平下有趣的是,这种行为仅发生在光泵注量的阈值之上,并反映了光激发过程的高度非线性,即所谓的非微扰特性。
总之,光学诱导的对称性破缺允许在超短时间尺度上修改晶体的激发光谱。这些结果可能为瞬时控制材料特性铺平道路,从而在光声学和光开关中实现新功能。
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