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由陈伟博士、邹玉琴教授和王双银教授领导的研究(化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室,化学化工学院,教育部先进催化工程研究中心,湖南大学)揭示了NiO上伯醇/邻位二醇电氧化反应的反应机理,特别是电化学和非电化学步骤之间的协同作用。
NiO上的醇电氧化是一种间接电氧化反应,以亲电子氧作为氧化还原介质。因此,电化学步骤是亲电氧物质的电化学生成。研究团队发现了两种NiO电催化剂的作用机制,即涉及氢原子转移的亲电氧介导机制(EOM-HAT)和涉及CC键断裂的亲电氧介导机制(EOM-CleavageofCCbond)。
EOM-HAT与醛水合之间的协同作用导致伯醇(R-CH2OH)在NiO上电氧化为羧酸(R-COOH)。另一方面,EOM-HAT和EOM-CC键的裂解之间的协同作用导致邻位二醇(R-CHOH-CH2OH)在NiO上电氧化为R-COOH和甲酸(HCOOH)。
这项发表在《国家科学评论》杂志上的研究强调了酒精电氧化反应中电化学和非电化学步骤之间的协同作用。建立了基于镍基电催化剂的醇电氧化反应的统一反应机理。
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