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化学和能源行业依靠催化剂来推动生产产品的反应。许多重要的反应都使用非均相催化剂,这意味着催化剂与反应物质处于不同的物质相,例如固体铂与汽车催化转化器中的气体发生反应。
科学家已经研究了结构明确的单晶表面,阐明了许多化学反应背后的机制。然而,还有许多东西需要学习。对于非均相催化剂,它们的三维原子结构、化学组成以及发生反应的活性位点的性质长期以来仍未得到了解。
现在,由加州大学洛杉矶分校加州纳米系统研究所成员领导的研究已经确定了用于电驱动化学反应的异质纳米催化剂(尺寸为十亿分之一米)的三维原子坐标、化学组成和表面成分。
该团队的技术可能会深刻影响对催化剂活性位点的根本理解,并使工程师能够以优化其性能的方式合理设计纳米催化剂,而当前的方法更接近于反复试验。
这项研究发表在《自然-催化》杂志7月刊的封面上,由通讯作者和CNSI成员加州大学洛杉矶分校物理学和天文学教授Jianwei“John”Miao、加州大学洛杉矶分校萨缪尔利工程学院材料科学与工程系主任兼Traugott和Dorothea Frederking特聘教授Yu Huang以及加州大学洛杉矶分校萨缪尔利工程学院化学和生物分子工程杰出教授兼研究生教育副主席Philippe Sautet领导。
该团队利用他们开发的原子电子断层扫描显微镜技术,研究了 11 个纳米粒子,这些纳米粒子由铂镍合金或铂镍合金加上少量钼组成,钼是另一种可用作催化剂的金属。研究人员能够以原子分辨率测量一系列特性,包括纳米粒子的刻面、表面凹痕以及催化剂结构和化学成分的相对有序性。
原子电子断层扫描的数据被输入到基于物理和化学基本原理训练的人工智能模型中。研究人员利用这些算法确定了催化发生的活性位点。然后,这些发现通过实际测量得到验证。
科学家的观察表明,表面铂位点的化学活性差异很大——相差几个数量级。该团队在单个原子水平上对纳米催化剂的结构和化学活性之间的关系进行了全面分析,制定了一个方程,为纳米催化剂的活性位点提供了定量见解。
虽然本研究重点关注的是特定电化学反应中的铂基合金纳米催化剂,但该通用方法可应用于各种反应的纳米催化剂,以确定原子的局部三维位置以及催化剂的元素组成和表面组成。
这项研究的共同第一作者是中国西湖大学的杨耀和加州大学洛杉矶分校的周继汉、赵子鹏和孙耿。其他合著者包括加州大学洛杉矶分校的 Saman Moniri、Yongsoo Yang、Ziyang Wei、Yakun Yuan 和 Yang Liu;劳伦斯伯克利国家实验室分子铸造厂的 Colin Ophus、Jim Ciston 和 Peter Ercius;科罗拉多大学博尔德分校的 Cheng Zhu 和 Hendrik Heinz;以及东北大学的 Qiang Sun 和 Qingying Jia。
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