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电极-电解质界面位于固体催化剂和电解质之间,是发生电催化反应的地方,在施加的电场下,涉及复杂的电子转移和质量扩散过程。了解界面组织和可能的界面相互作用(例如电催化剂和电解质之间或电解质成分之间的界面相互作用)对于通过共同优化电催化剂和电解质来提高电化学性能至关重要。
近日,华东理工大学蒋洪亮教授、练成教授和李春忠教授在《国家科学评论》杂志上发表题为“Lewis碱配体重塑界面氢键网络促进CO2电解”的研究文章。
本研究提出了一种利用路易斯碱配体分子调控电极-电解质界面的策略,包括添加微量乙二胺四乙酸分子和类似配体作为电解质添加剂,通过原位红外和从头算分子动力学计算揭示了乙二胺四乙酸配体在电化学界面的动态变化及其在催化CO2还原中的作用。
Lewis碱配体通过Lewis酸碱相互作用重构阳离子溶剂化壳,通过形成氢键间隙层重塑界面氢键网络,该策略可进一步推广至一系列商业催化剂。
该研究不仅提出了Lewis碱配体调控催化界面的策略,而且阐明了Lewis碱配体在CO2电解中的作用机理,为研究双电层中电解质组分的相互作用提供了新的见解,为理解复杂电化学界面的组织方式提供了新的框架。
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