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光催化将CO2转化为 C2产品是解决能源危机和实现碳中和的重要过程。然而,由于多电子转移过程缓慢且 C–C 偶联过程惰性,生成 C2 产品具有挑战性。
在《应用化学国际版》上发表的研究中,中国科学院福建物质结构研究所刘天福教授和华东理工大学吴新平教授构建了一种具有离域轨道的金属有机骨架(MOF),并提出了一种直接电荷转移的策略来提高电子转移和分离效率,从而提高光催化反应性能。
研究人员通过精细调控构建单元,在金属团簇和MOF中的连接体上构建了具有离域轨道的MOF化合物(PFC-98),发现在等孔径MOF(PFC-98)中,只需将1,4-二(1H-吡唑-4-基)苯(H2DPB)连接体替换为电子缺陷型连接体2,5-二(1H-吡唑-4-基)噻唑并[5,4-d]噻唑(PyTT)即可大幅提高光催化性能。
光催化实验表明,PFC-98 在CO2总反应中对醋酸盐和乙醇表现出了出色的速率,分别为 58.14 μmol g −1 h −1和 43.14 μmol g −1 h −1,超过了迄今为止报道的大多数材料的催化性能。
此外,研究人员通过理论计算发现,PFC-98中配体与团簇的最低未占据分子轨道(LUMO)能级匹配良好,可以构建离域轨道,有利于电子激发从配体直接转移到金属团簇,从而提高电子转移和分离效率。
他们从光谱表征上验证了光激发后出现了长寿命的中间电荷分离态,延长了激发态寿命,提高了电子空穴分离效率。
此外,研究人员还发现, PFC-98中金属团簇上的电子密度明显高于等孔隙结构中的电子密度,从而促进了CO2光催化生成C2的反应的发生。
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