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在冷战时期,在华盛顿州现在的能源部汉福德基地生产钚时,铝被广泛用作燃料包层材料。燃料加工产生的废料目前储存在地下储罐中,铝以勃姆石和三水铝石的形式存在。
这些辐照燃料废料创造了一个复杂而极端的环境,最近的一项研究调查了微量物质(在本例中是合成前体的残留物)如何影响三水铝石中自由基的存在。研究人员还研究了辐照勃姆石,它以捕获和稳定氢原子的能力而闻名。该论文发表在《物理化学化学物理学》杂志上。
研究铝(氧)氢氧化物如何作为辐射分解底物用于制氢是能源部门安全和脱碳的关键研究兴趣。这对于有效管理和储存遗留放射性废物也至关重要。
这项研究表明,伽马射线照射后,三水铝石纳米片中产生的氢原子会受到残留杂质的影响。这些氢原子被困在三水铝石的间隙层中,浓度较低,衰减速度也比勃姆石中更快。为三水铝石和勃姆石中氢原子行为差异提供实验证据,有助于阐明放射性废物的高度复杂性。
合成过程中使用的不同前体(包括硝酸铝(Al(NO3)3)和氯化铝(AlCl3))留下的残留离子直接影响三水铝石纳米板中伽马射线诱导氢原子的生成和稳定。汉福德工厂的遗留废物混合物中既有三水铝石也有勃姆石,因此本研究还调查了勃姆石中氢的稳定性,勃姆石既可以捕获氢原子,又可以稳定其结构中的氢原子。
漫反射红外傅立叶变换光谱法用于分析由硝酸盐和氯化物前体合成的三水铝石中的羟基,以及由Al(NO3)3合成的三水铝石中的硝酸盐。X射线光电子能谱法证明了AlCl3基三水铝石中存在氯化物残留物。虽然这些残留离子的表面浓度(硝酸盐原子百分比约为0.4%,氯化物原子百分比约为0.6%)太低,不足以影响三水铝石的本体性质,但它们足以影响材料对辐射分解的反应。
该研究使用各种辐射剂量,通过电子顺磁共振光谱研究了三水铝石中氢原子的存在。所有剂量都在氯三水铝石中产生了氢原子,而硝酸三水铝石中不含有任何可检测到的氢原子。这表明,尽管两种情况下都可能形成氢原子,但只有在没有硝酸盐的情况下才会被捕获。
此外,经相同剂量辐射的勃姆石含有更高浓度的氢原子,极限衰减速度更慢(三水铝石为331s-1,而勃姆石为0.11s-1)。这些结果表明勃姆石在其晶体结构中捕获和稳定氢原子的能力更强。总体而言,本文所述的发现有助于提供实验证据,增进我们对辐照燃料废物中遇到的极端和复杂环境的理解。
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