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在《应用化学国际版》上发表的一项研究中,研究人员开发了一种酸/碱不对称电解槽,用于酸性CO2还原反应(CO2RR)与碱性甲醇电氧化(MOR)相结合,以高效、稳定的同时生产有价值的甲酸。
利用可再生能源通过电化学还原二氧化碳来生产高附加值的化学品有着巨大的前景。
在传统的析氧反应(OER)耦合体系中,仅阳极OER就可消耗CO2RR-OER耦合输入功率的约90%,而碱性和中性电解质可抑制析氢反应(HER),从而促进CO2RR。
但由于阴极反应过程中局部pH值过高,75%以上的CO2与溶液中的氢氧离子(OH-)反应生成碳酸盐而损失,催化剂的使用寿命也随之降低。
本研究中,研究人员开发了一种高效的配对电解系统,即将阴极酸性-CO2RR与阳极碱性-MOR耦合,阴极溶液为3MKCl+0.1MHCl,阳极溶液为1.0MKOH+2.0M甲醇,两者间由阳离子交换膜隔开。
合成了Cu2Se@CuO纳米花催化剂和Bi/BiOx纳米片催化剂,分别用于阴极和阳极。
所研制的电解槽在1.9V电压下可稳定运行90小时以上,在宽电压范围内甲酸的总法拉第效率超过190%,仅需2.1V电压即可实现甲酸分电流密度~130mAcm-2,耗电量比酸碱耦合CO2RR-OER体系减少三倍。
酸碱混合电解槽的优异性能得益于优异的阳极和阴极催化剂的结合、电解与MOR的配对以及电化学中和能的有效利用。
这项研究阐明了二氧化碳电解的创新电子效率和节能技术,以及高效电催化剂的开发。
研究团队包括中国科学院福建物质结构研究所温振海教授、陈青松副教授。
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