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等离子体催化的一股新鲜空气黑金和太阳光的复兴

开心的月饼 2024-01-31 08:53:02 生活常识

孟买塔塔基础研究所 (TIFR) 的 Polshettiwar 教授团队开发了一种新型“在空气中稳定的等离子体还原催化剂”,克服了还原催化剂在空气中常见的不稳定性。该催化剂将掺铂钌簇与“等离子体黑金”融合在一起。这种黑金可以有效地收集可见光,并通过等离子体耦合产生大量热点,从而增强其催化性能。

等离子体催化的一股新鲜空气黑金和太阳光的复兴

该团队在《自然通讯》杂志上发表的一篇论文中描述了他们的工作。

该催化剂的独特之处在于其在乙炔半加氢这一重要工业过程中的卓越性能。在过量乙烯存在的情况下,仅使用可见光照射而无需任何外部加热,该催化剂实现了320 mmol g -1 h -1的乙烯生产率,选择性约为90%。这种效率超过了所有已知的等离子体和传统热催化剂。

令人惊讶的是,只有当空气与反应物一起引入时,这种催化剂才能表现出最佳性能。这一独特的要求带来了至少 100 小时前所未有的稳定性。研究人员将此归因于反应过程中活性位点等离子体介导的同时还原和氧化过程。

时域有限差分 (FDTD) 模拟进一步增强了我们对这种催化剂的理解,显示与原始 DPC 相比,电场增加了五倍。由于 RuPt 纳米粒子和 DPC 之间的近场耦合,这种场增强在激活化学键方面起着至关重要的作用。该催化剂的有效性还体现在其动力学同位素效应 (KIE) 上,在所有温度下,该效应在光照下都比黑暗中更大。

这表明非热效应与反应物的光热活化一起发挥着重要作用。深入的原位 DRIFTS 和 DFT 研究提供了对氧化物表面反应机制的见解,特别强调了中间体在选择性中的作用。部分氧化的RuPt催化剂表面产生二σ键乙炔,然后通过几个步骤转化产生乙烯。

这项研究标志着首次报道了一种用于乙炔半加氢的高效、空气稳定和等离子体激活的催化剂,在各种其他还原反应中具有潜在的应用。这些发现为理解等离子体催化做出了重大贡献,并为开发可持续和节能的催化系统铺平了道路。


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