光催化水氧化过程通过实现光催化水分解和CO 2 /N 2固定，在实现高效的太阳能转化为化学过程中发挥着至关重要的作用。然而，缺乏精心设计的光催化剂来克服水氧化动力学缓慢的问题，阻碍了正在进行的研究。因此，开发高效的水氧化光催化剂具有重要意义。

中国科学院福建物质结构研究所王耀兵教授团队在《Science Advances》上发表的一项研究中，提出了一种合理设计离子型共价有机骨架材料(CoTPP-CoBpy)的新方法。 3)具有原子超薄纳米片形态、高亲水性、有效的电荷分离和有利于水氧化机制的动力学。CoTPP-CoBpy 3水氧化光催化剂的性能优于大多数报道的COF基光催化剂。

研究人员通过原子力显微镜(AFM)和冷冻TEM(透射电子显微镜)展示了CoTPP-CoBpy 3在各种溶剂中的超薄纳米片形貌。他们通过接触角测量(CA)、zeta 电位测试和密度泛函理论(DFT)计算证实了超亲水性。

基于飞秒瞬态吸收(fs-TA)光谱对电荷分离特性的分析，研究人员实现了两个三重态之间的超快分子内电荷转移(ICT)、延长的激发态寿命和中继电子转移途径。

通过结合DFT计算和原位衰减全反射红外光谱(原位ATR-IR)光谱，他们首次证明了单个钴活性位点中的端上型超氧自由基吸附，这表明了动力学上有利的水氧化途径。

研究人员提出了一种电子中间级联机制，该机制将中继电子转移途径和催化水氧化中间体演化协同耦合。这种电子中间级联机制强调Co活性位点的电子中继状态可能更有利于水氧化而不是极端的空穴积累。

该研究提出了一种高效的水氧化光催化剂设计，为探索高性能水氧化光催化剂提供了一个有前景的范例。

版权说明：本站所有作品图文均由用户自行上传分享，仅供网友学习交流。若您的权利被侵害，请联系我们

标签：