最近，碳基催化剂(尤其是氮掺杂纳米碳)已成为传统上用于支持化学反应的金属催化剂的可持续、可靠的替代品。

福州大学先进碳基功能材料重点实验室(福建省大学)的研究人员利用鸟嘌呤分子合成了纳米碳，以更好地了解氮在碳基材料中的精确作用，并探索这些催化体系的反应机制。

在最近发表的一项研究中，研究小组阐明了不同类型的氮如何调节氧化脱氢活性——这是将惰性化合物转化为活性纳米碳的关键过程。

“这项研究为制造高效碳催化剂提供了理论指导，可以促进塑料、医药和橡胶等行业从可再生资源转化为清洁能源，”福州大学的研究作者谢再来说。

用氮等杂原子掺杂碳材料可以改变碳的性质。这种做法引起了人们的极大兴趣，促使研究人员研究可能的好处。尤其是氮掺杂，已被证明是创造用于二氧化碳捕获、能量转换、能量存储和其他应用的先进材料的一种非常有效的策略。

尽管氮掺杂领域取得了长足的进步，但仍有一些关键问题尚未得到解答。例如，纳米碳材料的性能受到表面原子官能团的显着影响，但到目前为止，纳米碳材料表现出不可控的表面官能团，这使得不同类型反应的活性位点的识别变得复杂。

“这种行为阻碍了我们对氮掺杂剂在提高催化活性和确定催化机制方面发挥的内在作用的理解，”谢说。

谢表示，为了进一步推进氮掺杂纳米碳催化领域的发展，研究人员需要更可控、更好表征的催化剂。这将使研究人员能够分离特定氮物种对催化性能的影响。

为了实现这一目标，福州大学研究团队开发了一种在纳米碳催化剂生成过程中精确控制表面官能团(主要是氧和氮基团)的方法。

研究小组通过自组装鸟嘌呤分子(一种在鸟粪或鱼鳞中发现的化合物)获得了一组纳米碳，并将所得材料暴露在无氧的情况下加热。这种合成方法从鸟嘌呤等生物成分和鸟苷等相关核碱基的超分子自组装中汲取灵感，提供了一种生成有序纳米材料的有趣方法。

这些分子具有π堆积、氢键和其他多重结合位点，有助于功能性超分子组装体的形成。鸟嘌呤广泛存在于各种生物体的生物光子结构中，具有多种形状和尺寸，包括六角板、方形板、不规则多边形和棱柱体。

鸟嘌呤晶体形态的细微变化有助于在动物中观察到丰富多彩的光学现象，例如鱼鳞、蜘蛛体和动物眼睛。然而，对生物体中生物鸟嘌呤晶体形态的精确控制仍然知之甚少。

尽管鸟嘌呤晶体具有显着的特性，但通过化学合成方法尚未实现高度模仿生物条件的常规鸟嘌呤晶体的人工生产以及随后将其转化为功能性碳材料。

“合成的碳表现出独特而有趣的特性，包括相对稳定的表面氧基团和高氮含量，”谢说。

此外，鸟嘌呤中多个氢键的存在使得能够形成具有可控类型氮掺杂剂的二维纳米片。氮含量可以在大约5%到30at%之间进行微调，而氧含量可以保持在一致的4%。

“这种独特的性质使鸟嘌呤成为构建模型催化剂的理想概念验证前体，可以使人们深入了解高氮掺杂剂在纳米碳催化中的作用，”谢说。

为了进一步探讨结构与功能的关系，研究小组测试了脱氢和氢化反应，其中氢分子被剥离或添加到更大的分子中。测试表明，纳米碳中不同类型的氮，即石墨氮和吡啶氮，分别充当给电子和吸电子调节剂，可以调节纳米碳的氧化脱氢活性。

“作为一种高效的无金属催化剂，我们首次揭示了氮掺杂剂在脱氢和加氢中的作用，”谢说。“我们相信，我们的研究结果为氮掺杂碳催化体系的物理化学反应机制提供了有价值的见解，并为高效碳催化剂的合成提供了理论指导。”

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