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武汉大学化学与分子科学学院肖伟教授和武汉大学化学与分子科学学院彭宇豪博士发表了关于碳掺杂ZnO/Au催化剂上甲烷光催化非氧化偶联制备乙烯的研究。武汉大学).
由于CH键的高解离能和缓慢的载流子动力学,将甲烷光催化转化为多碳化合物仍然是一个巨大的挑战。Au改性碳掺杂ZnO (C-ZnO/Au)光催化剂是通过界面改性辅助自组装方法构建的,用于甲烷的光催化转化。
得益于C-ZnO/Au界面的存在,该催化剂不仅降低了激子结合能以改善光生载流子分离,而且增强了晶格氧的稳定性以抑制C 2 H 4过氧化。
此外,该混合催化剂还加速Zn + –O –对的生成以激活C−H键,稳定反应中间体(*OCH 3)以实现C−C偶联,并促进低价Zn的生成以加速*OC 2 H 5脱氢成C 2 H 4。
因此,通过化学计量产生乙烯和氢气,C-ZnO/Au 可以实现稳定的光催化甲烷转化性能。
“由于甲烷的高解离能和催化剂复杂的表面结构,将活性中心的结构与其反应活性关联起来具有重要意义。通过密度泛函理论计算解析了C-ZnO/Au的结构,并且通过原位表征揭示了甲烷高度选择性转化为乙烯的机制,”肖说。
因此,对于设计用于甲烷转化的光催化剂有以下几点启示:1)提高催化剂的光生载流子分离效率以促进甲烷转化;2)促进电子转移至C−H键的反键轨道,加速甲烷活化;3)稳定反应中间体以增强CC耦合。
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