研究小组开发了一种新型高效上转换发光机制，通过扫描隧道显微镜(STM)诱导发光，首次观察到异常明亮的单分子上转换电致发光(UCEL)现象。研究结果发表在《自然通讯》上。

UCEL是材料在低能电子激发下发射高能光子的一种现象。深入了解这些相互作用的微观机制和能量转换的微观过程对于扩大上转换过程在有机光电器件以及光合作用中的应用至关重要。

研究人员由中国科学院中国科学技术大学董振超教授领导。董教授课题组长期致力于开发一种将STM高空间分辨率表征与光学技术高灵敏度检测相结合的耦合技术，为在单分子水平上观察和调节分子的光电行为提供了有力的手段。

虽然受限于非弹性电子散射激发效率低下，该团队提出的单分子上转换发光效率非常低。此外，宏观系统中高效的上转换发光机制，如三重态-三重态湮灭和Oechs效应，在单分子系统中很难有效发挥作用。因此，实现高效的单分子UCEL仍然是一个挑战。

结合STM诱导发光技术和单分子界面能级排列的控制工程，该团队成功地将单分子UCEL的效率比之前报道的提高了一个数量级以上。令人惊讶的是，他们发现在上转换偏压下测得的单分子上转换发光强度甚至超过了正常偏压下的电致发光强度。

研究人员发现，通过微调分子界面的能级排列，可以消除低效非弹性电子-分子散射的局限性，实现一种全新的、涉及纯载流子注入的高效上转换激发机制过程。

该机理可以很好地利用单分子的自旋三重态、阴离子和阳离子的带电态等，并将它们设置为中间态。基于该机理，通过多步载流子注入过程将两个低能隧道电子的能量依次转移到分子中，实现了UCEL从自旋三重态到单重态分子激子的高效激发。

根据董教授及其同事提出的新机制，上转换发光效率比之前报道的涉及非弹性散射过程的上转换发光效率高出两个数量级以上。

研究人员还进一步开发了基于量子主方程的理论模型，并构建了电致发光图，以了解单分子发光效率与能级排列的关系。

该模型不仅可视化了实现高效上转换发光的先决条件，而且揭示了单分子电致发光对偏压和能级排列的依赖性。

该研究提高了单分子上转换电致发光的效率，为单分子尺度非线性电光转换过程提供了新的认识。

版权说明：本站所有作品图文均由用户自行上传分享，仅供网友学习交流。若您的权利被侵害，请联系我们

标签：