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电容器是智能手机和计算机等电子设备的关键组件。它们由在施加电压时极化的介电材料制成。目前,钛酸钡(BaTiO3)是应用最广泛的电容器材料。
钛酸钡属于钙钛矿材料,其中钛离子位于氧八面体笼内。该材料表现出位移型铁电行为,其中相变期间离子的位移导致材料内产生永久偶极矩。
在《DaltonTransactions》杂志上发表的一项研究中,由芝浦工业大学的AyakoYamamoto教授领导的研究人员,包括硕士生KimitoshiMurase,开发出了一种具有高介电常数的位移型铁电材料。理论部分由日本精细陶瓷中心的HirokiMoriwake博士和他的团队进行了研究。
研究人员采用高压方法,成功地将大量铷离子掺入钙钛矿型化合物中,合成了铌酸铷(RbNbO3)。这种化合物以前因其具有挑战性的合成过程而闻名,是通过创新方法有效地创造出来的。
RbNbO3表现出像BaTiO3一样的位移铁电性,使其成为电容器的有前途的候选者,并且合成RbNbO3的兴趣可以追溯到20世纪70年代。然而,对其介电性能的研究仅在低温(低于27°C)下进行。
这项研究揭示了宽温度范围(–268至+800°C)内的晶体结构和相变,为进一步的研究和开发铺平了道路。
“高压合成方法已经报道了多种具有钙钛矿型结构的材料,包括超导体和磁体。在这项研究中,我们的重点是将铌酸盐和以其高介电性能而闻名的碱金属结合起来,”山本教授说。
研究人员通过在1,073K(800°C)下烧结碳酸铷和氧化铌的混合物,然后在1,173K(900°C)下将其置于40,000个大气压的高压下30分钟,合成了非钙钛矿型RbNbO3。在这些高压和高温条件下,铌酸铷经历了从常压相的复杂三斜相到密度26%的斜方钙钛矿型结构的结构转变。
研究人员利用X射线衍射研究了晶体结构。他们使用单晶进行的分析表明,晶体结构与铌酸钾(KNbO3)的晶体结构非常相似,并且表现出与BaTiO3(这两种众所周知的铁电材料)中观察到的类似的变形。
然而,他们发现RbNbO3中铌原子的正交性和位移超过了KNbO3,这表明由于相变而具有更高程度的介电极化。
此外,通过粉末X射线衍射,研究人员发现在–268°C至+800°C的温度范围内发生四种不同的相变。在室温以下,RbNbO3以斜方相存在,这是最稳定的构型。
随着温度升高,它会发生转变:首先在220°C以上转变为四方钙钛矿相,然后在超过300°C时转变为更细长的四方钙钛矿相。最后,在420°C以上,它恢复到大气条件下的非钙钛矿相。
这些观察到的相变与通过第一性原理计算做出的预测非常吻合。研究人员还计算了RbNbO3不同相的介电极化。他们发现斜方相的极化度为0.33Cm-2,而两个四方相的极化度分别为0.4和0.6Cm-2。这些值与铁电碱金属铌酸盐如KNbO3(0.32Cm-2)、LiNbO3(0.71Cm-2)和LiTaO3(0.50Cm-2)的值相当。
“这次获得的高压相,通过观察与铌酸钾相同强度的二次谐波产生,证实了极性结构的存在,并且还获得了相对较高的相对介电常数。至于介电常数,预计正如理论计算所预测的那样,通过增加样品密度可以获得等于或大于铌酸钾的值,”山本教授说。
研究人员正在计划进一步的实验来精确测量介电常数并证明RbNbO3的高极化性。高压法的优点在于能够稳定大气压下不存在的物质。
使用所提出的方法,可以将较大的碱金属离子(例如铯)纳入钙钛矿结构中,从而产生具有理想介电性能的铁电体。
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