在《科学通报》上发表的一篇论文中，中国科学家团队预测了一种新型电子化合物K(NH3)2，其间隙电子分布在由六个氨分子形成的笼中，并形成准二维三角形晶格。他们发现这种材料在中等压力下会经历自旋-佩尔斯相变。

该研究由南京大学物理学院固体微结构国家实验室及先进微结构协同创新中心孙健教授领导。该团队利用自主开发的晶体结构预测软件MAGUS，通过第一性原理计算，确定了长期以来被认为常温下的电子化合物的钾氨化合物在中等压力下的晶体结构。

电子-声子相互作用和电子-电子相关性代表了凝聚态物理学的两个关键方面。在半填充自旋1/2反铁磁链的模型系统中，电子-核相互作用引起的晶格二聚可以通过现场库仑斥力增强，从而形成自旋佩尔斯态。然而，在二维中，表现出这种现象的真实材料从未被发现。

另一方面，电子化合物是非束缚电子占据晶体空隙并表现出阴离子行为(IAE)的材料。众所周知，自旋极化IAE之间的相关性及其与相邻原子核的耦合可能会引发更有趣的量子现象。

然而到目前为止，探索相关IAE和声子之间相互作用的研究还很少。主要原因之一是有机电子化合物中存在大量原子，大多数反铁磁IAE都出现在有机电子化合物中。

范霍夫奇点、声子软化和晶格二聚。由间隙电子产生的之字形反铁磁性、IAE分解的态密度以及具有不同磁阶的扭曲和未扭曲结构的压力相关的焓曲线。图片来源：中国科学出版社

研究小组发现，R-3mK(NH3)2在约2GPa下实现了热力学稳定性，其采用菱面体原胞，氨分子位于钾层的两侧。

一些价电子分布在由六个氢原子包围的层间空腔内，形成间隙阴离子电子。穿过费米能级的能带主要归因于这些IAE，它们作为具有桥接氨分子的孤立实体存在。

研究人员还探讨了压力对声子和电子特性的影响。范霍夫奇点(VHS)在较高压力下被带到费米能级，从而引起佩尔斯型不稳定性和二聚化结构。这些VHS还有助于形成阶梯状的态密度，增强电子相关性并引起磁不稳定性。发现磁基态是锯齿形反铁磁性，可以通过调制最近邻磁相互作用的海森堡模型来描述。

更重要的是，第一性原理计算表明，磁性和Peierls不稳定性不仅共存，而且还表现出积极的相互作用，构成了现实二维材料中前所未有的自旋-Peierls转变场景，特别是涉及IAE。

“在现实材料中揭示如此丰富的物理现象是非常有趣的。相关的IAE和声子之间的相互作用可以为磁相互作用、结构扭曲和电荷密度波的探索提供灵感，”Jian说。

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