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中国科学技术大学李星星教授和杨金龙院士领导的研究小组开发了二维(2D)手性金属有机骨架作为具有大自旋分裂的Rashba-Dresselhaus(RD)半导体。该研究发表在《化学科学》杂志上。
RD效应是空间反演对称性破缺环境中自旋轨道耦合引起的自发自旋分裂现象。该效应不需要材料本身具有磁性,从而避免了低维磁性材料的居里温度通常远低于室温的问题。
具有大RD自旋分裂的半导体有望用于制造电场控制的自旋电子器件。然而,目前报道的2DRD半导体主要是无机材料,数量有限。此外,影响自旋分裂的潜在因素以及实现大自旋分裂的一般方法还有待探索。
近年来,学术界开始关注二维手性金属有机框架(CMOF)。二维CMOFs是MOF家族的重要子类,在不对称催化和对映选择性应用中受到广泛关注。由于RD自旋分裂出现的基本条件之一是空间反演对称性的破缺,因此缺乏反演和镜像对称性的CMOF恰好是一个天然的设计平台。本研究中研究人员要解决的问题是二维CMOF是否可以实现显着的RD自旋分裂、如何实现以及手性和RD效应之间的相关性。
研究人员利用无机配体(-I、-Br、-Cl、-F、-CN、-H)配位重金属原子(Sr-Sn、Ba-Pb)作为节点,并以轴向结构构建了一系列CMOFs材料。手性配体,一种4,4'-联吡啶衍生物,作为连接体。基于第一性原理计算,通过三步筛选策略,理论上获得了一系列具有大自旋分裂和价带内大RD耦合常数的二维RD半导体。
有趣的是,价带中的自旋结构可以通过改变金属有机骨架的手性来调节。最后,研究人员确定了在2DCOMF中获得大RD自旋分裂的五个关键要素:(i)手性,(ii)大自旋轨道耦合,(iii)窄带隙,(iv)具有相同对称性的价带和导带在Г点,以及(v)强配体场。
该研究揭示了控制R-D自旋分裂的潜在因素,这有利于具有巨大自旋分裂的二维R-D半导体的未来发展。
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