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在eLight发表的一篇新论文中,由北京理工大学钟海正教授和张永友教授以及浙江大学秦海燕教授领导的科学家团队发现了大型半导体纳米晶体中的非局域效应。他们提供了新的策略来实现量子光学和能量转换应用的高效多激子。
由于较低的载流子密度和动量守恒,散装材料中的俄歇复合仅略微影响双激子复合。开发厚壳CdSe/CdS纳米晶体以抑制俄歇复合以获得高双激子效率。研究团队通过减少电子和空穴之间的波函数重叠来实现这一点。
大胶体QD可能是产生有效双激子发射的合适候选者,但很少被研究。研究小组报告说,由于非局部效应,大型钙钛矿纳米晶体中的俄歇复合率可能呈指数下降。
非局部效应是指波空间色散对光-物质相互作用的影响。非局部效应已在等离子体中成功证明,以解释金属纳米结构中的光学响应。俄歇复合可以描述为从激子到另一个电子或空穴的能量转移,或者一个电子或空穴将激子吸收到更高能级的过程。因此,俄歇复合的非局域效应主要由激子的波函数决定。
在室温下,CsPbBr3中激子的估计波长约为14nm,从而有可能在尺寸>14nm的大型纳米晶体中观察到非局域相互作用增强的双激子发射。得益于钙钛矿纳米晶体独特的缺陷耐受能力,研究团队在大尺寸CsPbBr3纳米晶体中观察到了高双激子效率。
双激子俄歇复合寿命与小纳米晶体的体积之间存在线性关系。由于强大的俄歇复合,最大双激子寿命约为100ps。对于大块材料,俄歇复合主要与载流子密度和能带结构有关,具有常数系数。例如,预计载流子密度为1018的块状晶体的双激子寿命约为10ns。
在中尺度区域,非局部效应预计会使双激子寿命随体积从线性变化到指数变化,这是首次在大型CsPbBr3纳米晶体中观察到。
总之,该研究团队通过比较大纳米晶和先前报道的小纳米晶的光谱结果,发现了双激子发射在CsPbBr3纳米晶中的非局域效应。这种非局域效应可以通过考虑俄歇复合时载流子和激子之间的非局域相互作用来说明。
随着体积的增加,大尺寸CsPbBr3纳米晶体的俄歇复合率可以呈指数下降,从而实现高达80%的双激子效率。在大型纳米晶体中发现的非局域效应为制造具有高效双激子(多激子)发射的先进量子发射器提供了指导,并为探索超越强量子限制的半导体纳米晶体创造了新的机会。
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