研究团队设计了一种串联催化剂来改善硝酸盐电还原为氨的反应，通过将Cu单原子催化剂与相邻的Co3O4纳米片偶联，成功调控硝酸盐电还原过程中中间体的吸附能，促进氨的合成。

相关研究成果发表于《自然通讯》杂志。该团队由中国科学院中国科学技术大学曾杰教授和耿志刚教授领导。

将废水中的硝酸盐 (NO 3 - ) 转化为氨 (NH 3 ) 不仅是一种有效的废水处理方法，而且有望成为一种可持续的氨合成方法。然而，NO 3 -电还原过程中含氮中间体的多种吸附构型带来了挑战，单一催化剂很难同时优化吸附。

虽然Cu基电催化剂有利于NO 3 -的吸附，但一个关键问题是亚硝酸根(NO 2 - )的过量积累，这会导致催化剂的快速失活和后续加氢步骤动力学缓慢。

为了克服这些限制，研究人员设计了一种串联电催化剂，将锚定在 N 掺杂碳上的 Cu 单原子与相邻的 Co 3 O 4纳米片结合在一起(表示为 Co 3 O 4 /Cu 1 -NC)。这种创新组合充分利用了两种成分的优势：Cu 吸附 NO 3 -的能力和 Co 3 O 4吸附 NO 2 -的能力。这种双功能催化剂旨在优化中间体的结合能，从而更有效地促进从 NO 3 -到 NH 3 的电还原过程。

具体来说，研究人员通过一系列步骤合成了 Co 3 O 4 /Cu 1 -NC 催化剂，包括热解 Cu 掺杂的 ZIF-8 以获得 N 掺杂碳上的 Cu 单原子，然后沉积 Co 3 O 4纳米片。利用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、能量色散 X 射线光谱 (EDS) 和 X 射线吸收近边结构 (XANES) 光谱等多种技术表征催化剂的结构和成分。

这些分析证实了Cu单原子与Co3O4纳米片的成功结合，以及催化中心的均匀分布。

最后在三电极H型电池中对催化剂进行了性能测试，采用靛酚蓝法定量测定NH 3产物浓度，测试表明，Co 3 O 4 /Cu 1 -NC在NO 3 -电还原反应中氨生成速率达到114.0 mg NH3 h -1 cm -2 ，分别是Cu 1 -NC和Co 3 O 4的2.2倍和3.6倍。

机理研究表明，Co3O4能有效调控NO2-的吸附构型，增强其结合力，从而加速NO3-到NH3的整体电还原过程。

这项研究重点介绍了一种利用串联催化剂系统解决硝酸盐电还原中单一催化剂局限性的新方法。它不仅加深了对相关催化机制的理解，还为未来设计用于类似应用的先进电催化剂奠定了基础。

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