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数十亿年前,地球是一个极其恶劣的星球,火山活跃,大气恶劣,没有生命。然而,这个生命起源前的地球充满了来自其早期环境的各种非生物有机分子,这些分子经历了最终导致生命起源的化学反应。
生命起源前时代大量存在的一类非生物分子是α-羟基酸(?HA)——其结构与现代生活所必需的α-氨基酸有些相似的单体。然而,它们目前在生物学中的丰度很低。
由βHA单体脱水和再水化产生的聚酯微滴被提议作为原始细胞模型,并且可能是一种原始隔室,与各种原始分析物相互作用并吸收各种原始分析物,例如原始水环境中的盐。然而,由于缺乏适当的分析技术,盐-聚酯相互作用和聚酯微滴内的盐吸收研究仍然很少。
为了弥合这一理解差距,由RIKEN(前东京工业大学)特聘博士后研究员ChenChen和东京工业大学地球生命科学研究所特聘副教授TonyZ.Jia领导的研究小组已经最近提出了一种研究盐吸收对聚酯微滴影响的新策略。
他们的突破发表在SmallMethods上,提出了一种使用现有光谱学和生物物理学方法来表征聚酯微滴吸盐并了解其盐介导行为的新方法。
“像HAs和聚酯这样的原始分子,虽然不像氨基酸那样被当前的生命系统广泛使用,但可能为导致地球上生命起源的原始化学系统的进化奠定了基础。检查聚酯的相互作用使用不同的益生元分析物(例如盐)并确定聚酯液滴是否可以吸收盐分可以深入了解原始隔间所表现出的相关功能,”贾教授解释说。
ᴅʟ-3-苯基乳酸(PA)等HA可以在早期地球模拟条件下脱水形成凝胶状聚酯;进一步再水化导致无膜微滴的组装。这些无膜液滴以前被发现可以分离原始分析物,例如核酸、有机小分子和蛋白质。
研究假设生命在古代水环境中起源和进化。如果聚酯微滴存在于原始水环境中,那么它们也可能吸收了盐,这是一种在原始水环境中发现的主要分析物,随后也可能改变了微滴的结构。
因此,该团队对各种HA,如PA(一种中性单体)、苹果酸(一种具有酸性侧链的单体)和4-氨基-2-羟基丁酸(一种具有碱性侧链的单体)进行脱水处理合成,然后在水性介质中再水化以生成中性、含酸性残留物和含碱性残留物的聚酯微滴。
事实上,这项研究首次证明了含有酸性残留物的聚酯微滴的合理性!然后,他们在由不同浓度的不同氯化物盐(NaCl、KCl、MgCl2和CaCl2)组成的水溶液中孵育聚酯微滴,这些氯化物盐在早期海洋中可能很丰富。
吸盐后,聚酯微滴采用新型分析技术,利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析微滴内的盐阳离子浓度。这些分析是与ICP-MS所在的冈山大学行星材料研究所Pheasant纪念实验室的研究人员合作进行的,作为联合使用合作资助的一部分。
此外,该团队还与其他各具特色的成员合作,将ICP-MS与其他光谱和生物物理分析方法(例如zeta电位分析、光密度、动态光散射和显微拉曼成像)相结合,以进行详细研究盐分吸收如何分别影响微滴的表面电位、液滴浊度、大小和内部水分布。
结果表明,微滴具有选择性分配盐阳离子的能力,导致微滴的差异聚结,这可能是由于吸收的盐优先定位于液滴表面,表面电荷中和导致微滴之间的静电排斥减少。
本研究强调,即使是盐摄取的微小变化也会显着影响原始细胞结构,这可能解释了不同水系统中出现的原始系统的化学多样性——从淡水到海洋再到高盐度海底盐水。
“采用一种新颖且高度敏感的策略来分析聚酯微滴的盐吸收,扩大了可能对原始细胞结构和功能产生影响的已知原始化学物质的范围。这为未来研究聚酯微滴的相关性开辟了新途径在地球内外的生命起源期间,”陈博士总结道。
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