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交叉偶联反应——两个片段连接在一起的化学转化——是有机分子合成的重要工具。应用范围从药物开发和天然分子的合成到材料科学。尽管有许多已知的方法,但为新反应找到合适的条件仍然是一个挑战。
鉴于影响反应结果的因素众多,例如配体分子、催化剂前体、碱和其他添加剂的存在与否,优化是一项繁琐的任务。机器学习和人工智能是预测最佳反应条件的有前途的新方法,但训练此类模型也需要付出大量努力。
雷根斯堡大学(UR)的研究人员与莫斯科的Zelinisky研究所合作,现在找到了解决这个问题的方法,采用了一种完全不同的方法:反应参数已降至最低,只有两个反应伙伴在可见光下与简单的镍盐和有机染料结合。
没有添加传统的配体或添加剂来限制镍催化剂(即,它们为催化反应提供多个通道),就像大多数传统方法中的情况一样。在反应条件下,形成许多金属络合物的动态混合物,其电子态通过光催化剂和吸收的光能以这样的方式进行调节,从而开始催化反应。
该原理可与杂耍技艺相媲美;光催化剂和光能通过它反复将金属络合物带入催化活性形式,就像杂耍时将球扔起来一样。由于只需要光能来激活催化剂,而且这些催化剂在没有稳定的情况下非常活泼,因此可以实现节能、快速的反应。
失去活性的催化剂(在杂耍技艺中,这些是掉落的球)会被光能不断修复,因此只需要极少量的催化剂金属镍。多年研究的结果现已发表在《自然》杂志上。
可以确定所有分子类别的反应条件,现在可以可靠地规划合成。新的反应原理被称为自适应动态均相催化,简称AD-HoC,为开发节能高效、因此更具可持续性的化学反应做出了重要贡献。
该项目已经运行了大约三年。在此期间,进行了大量实验以进一步发展和证实中心发现。反应物的系统分类是一个突破性的时刻,俄罗斯合作者的一种特殊分析方法,即原位质谱法,有助于理解催化系统的动态特性。
在未来的工作中,这个概念现在将扩展到其他金属离子,如铜、钴或铁,以及其他类型的反应,如碳氢键的活化。
此外,研究人员认为,反应条件的可预测性以及简单性和效率将使该方法能够在工业上用于活性药物成分(API)的合成,这通常需要一系列耗时的优化步骤,或用于生物分子的功能化或大规模的节能合成转化。
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