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研究小组提出了一种基于新拓扑结构的COF合成新策略,该拓扑结构将三维晶格中的供体(D)和受体(A)单元远程分离,以产生预期的亚稳态光诱导电荷分离态。
研究人员首次通过将不等边六边形单体与方形结构单元连接,合成了四个具有zyg拓扑结构的三维COF,该结构类型呈现融合的奥运五环状孔道,形成两种六边形通道,最大直径为3.5纳米,为三维晶格中电荷分离态的稳定提供了几何平台,也为客体高效传输提供了空间。
随后,研究人员在两种含有光活性电子给体部分(三苯胺和吩噻嗪)的zyg型COF中获得了光诱导光致变色自由基态,催化结果结合理论计算表明,由于光捕获和载流子传输能力的增强以及中间体活化能的降低,这类COF的孤立自由基态在H2O2的光合作用中表现更佳。
值得注意的是,吩噻嗪基COF在自由基状态下的H2O2合成速率达到3324μmolg-1h-1,光催化活性较母体状态提高了400%,成为光催化合成H2O2的最佳催化剂之一。
这项工作将为开发高效的3DCOF光催化剂提供启发,这种光催化剂建立在以拓扑结构组装的功能有机构件上,可以促进光诱导电荷分离。
该项研究成果发表于《国家科学评论》期刊,研究团队包括华南师范大学兰亚倩和颜勇研究组,论文第一作者为华南师范大学博士研究生马甜甜,通讯作者为华南师范大学兰亚倩教授和颜勇教授。
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