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研究团队设计并构建了一个光酶级联反应,将光化学水氧化/O2还原与P450过氧酶催化相结合,实现了一系列脂肪酸(C12-C20)的高效可见光驱动氧化,从而生成α-烯烃和羟基脂肪酸。
一个多世纪以来,人们一直利用丰富的生物油或脂肪酸化学生产燃料和油脂化学品,而现代生物技术正在加速脂肪酸化学的进步。
近年来,酶合成已成为一种利用可再生脂肪酸生产增值化学品的有效方法。然而,建立一个仅需光、水和氧气就能高效转化天然丰富脂肪酸的整体催化系统却极具挑战性。
他们建立的光生物催化系统不再需要任何传统的牺牲试剂或稳定剂,只需使用水、空气和光两种催化剂,即可方便地将天然丰富的脂肪酸转化为增值产品。这种“绿色”工艺为P450BSβ和P450BSβ-DC提供了有希望的TON>15,000,并实现了克级α-烯烃的生产。
这是目前为止最有效的支持P450过氧化酶催化活性的H2O2供给系统,同时,他们成功建立的COF-TfpBpy/P450过氧化酶杂化体系为利用太阳能驱动酶促转化提供了新范例,为COFs提供了一种新的、有前景的应用。
考虑到光催化剂COF-TfpBpy的简单性、生产率和可重复使用性以及已建立的级联的可扩展性,他们设想通过进一步优化和开发,可以获得催化效率更高、环境友好、可持续且具有成本效益的级联反应,以便从丰富的脂肪酸底物中大规模生物生产1-烯烃和羟基脂肪酸。
这项研究由李胜英教授(山东大学微生物技术国家重点实验室)和张标标副教授(西湖大学理学院)领导。
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