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NH 3不仅是工业的关键化工原料,也是未来的无碳燃料和可再生能源的移动载体。迄今为止,工业NH 3合成仍然以传统的Haber-Bosch反应为主,该反应需要300-500 ℃的高温和200-300 atm的压力。
为了克服这些缺点,Nanba 等人。设计了NO-CO-H 2 O反应体系。该反应以NO为原料,经H 2 O和有毒气体CO还原为NH 3,反应方程式为:NO + 2.5CO + 1.5H 2 O → NH 3 + 2.5CO 2 (ΔH 298.15K = -414.86 kJ·mol -1 )
最近,他们的研究发现NO-CO-H 2 O反应可以近似分解为CO-H 2 O的WGSR和NO-H 2还原的串联反应。研究结果发表在《催化学报》上。
当入射光的光子频率与贵金属纳米颗粒的振动频率匹配时,纳米颗粒对光子能量有较强的吸收,发生局域表面等离子体共振(LSPR)。具有局域表面等离子体共振效应的金属可以激发高能热电子和空穴,有助于活化反应物,从而降低反应能量,提高反应速率。Cu作为一种具有局域表面等离子体共振效应的稀有非贵金属,已广泛应用于CO加氢反应中。
采用简单的湿浸渍法制备了Cu/CeO 2 ,并研究了光热协同体系中CO将NO还原为NH 3的反应活性。正如预期的那样,在可见光照射下, Cu/CeO 2获得了高活性。Cu纳米颗粒的局域表面等离子体共振效应可以在温和条件下提高NH 3产率。
最近,福州大学戴文新教授领导的研究小组报道了一种包含Cu/CeO 2 的光热催化体系,该体系应用于可见光照射下NO、CO和H 2 O之间的反应生产NH 3 。在210°C、 H 2 O存在下,与Cu/CeO 2相比,实现了高NO转化率(94.4%)和NH 3选择性(66.5%)。可见光进一步提高了NO的转化率(97.7%)和NH 3的选择性(69.1%)。
准原位EPR和原位DRIFTS结果表明CO最初与H 2 O反应形成HCO 3 *中间体,然后分解为CO 2和活化的H *。最后,NO与活化的H *反应生成NH 3。可见光诱导的Cu纳米粒子的局域表面等离子体共振效应促进HCO 3 *分解为CO 2和H *,同时在CeO 2位点再生氧空位(OV,H 2 O活化位点) ,从而增强NH3生产。
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