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费托工艺是一种工业上用于将煤炭、天然气或生物质转化为液体燃料的催化反应,这一基本发现有一天可能会提高燃料生产效率。
华盛顿州立大学的研究人员发现了费托过程中以前未知的自持振荡。他们发现,与许多具有一种稳态的催化反应不同,该反应周期性地从高活性状态到低活性状态来回移动。《科学》杂志报道的这一发现意味着这些受良好控制的振荡状态将来可能会用于提高反应速率和所需产物的产量。
“通常,出于安全考虑,化学工业中不希望出现温度变化较大的速率振荡,”华盛顿州立大学吉恩和琳达·沃伊兰化学工程与生物工程学院的沃伊兰特聘教授诺伯特·克鲁斯(NorbertKruse)说。
“在目前的情况下,振荡受到控制,并且在机制上得到了很好的理解。有了这样的理解基础,无论是实验上还是理论上,研发方法都可以完全不同——你确实有一种基于知识的方法,这将给我们很大的帮助。”
尽管费托工艺通常用于燃料和化学品生产,但研究人员对复杂的催化转化过程的工作原理知之甚少。该过程使用催化剂将氢气和一氧化碳这两种简单分子转化为长链分子,即日常生活中广泛使用的碳氢化合物。
虽然试错法已在燃料和化学工业的研发中使用了一个多世纪,但研究人员现在将能够更有意识地设计催化剂并调整反应以激发振荡状态,从而改善催化性能。表现。
研究人员第一次偶然发现了这种振荡,是在研究生张锐向克鲁斯提出一个问题时:他无法稳定反应中的温度。当他们一起研究时,他们发现了令人惊讶的振荡。
“这非常有趣,”克鲁斯说。“他向我展示了它,我说,‘Rui,恭喜你,你有振荡了!’然后我们越来越多地发展这个故事。”
研究人员不仅发现了反应会产生振荡反应状态,还发现了为什么会发生这种情况。也就是说,随着反应温度由于其产生的热量而升高,反应气体失去与催化剂表面的接触并且它们的反应减慢,这降低了温度。一旦温度足够低,催化剂表面上反应气体的浓度就会增加,反应速度再次加快。因此,温度升高以结束循环。
在这项研究中,研究人员在实验室中使用常用的钴催化剂演示了该反应,并通过添加氧化铈进行调节,然后对其工作原理进行了建模。布鲁塞尔自由大学的合著者皮埃尔·加斯帕德开发了一种反应方案,并在理论上施加周期性变化的温度来复制反应的实验速率和选择性。
“这太美妙了,我们能够在理论上对其进行建模,”通讯作者、华盛顿州立大学沃伊兰学院摄政教授王勇说道,他也是张的共同顾问。“理论数据和实验数据几乎一致。”
Kruse三十多年来一直致力于振荡反应研究。费托反应的振荡行为的发现非常令人惊讶,因为该反应在机理上极其复杂。
克鲁斯说:“我们的研究有时会遇到很多挫折,因为事情没有按照你想象的方式发展,但有时你无法描述。”“这是非常有意义的,但‘回报’不足以表达对这一奇妙突破的兴奋。”
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